Einzelpartikel-Nanoelektrochemie für die Untersuchung der Aktivität der elektrokatalytischen Sauerstoffentwicklungsreaktion an Co3O4 Nanowürfeln

Main Authors: Quast, Thomas, Varhade, Swapnil, Saddeler, Sascha, Chen, Yen-Ting, Andronescu, Corina, Schulz, Stephan, Schuhmann, Wolfgang
Format: Article Journal
Bahasa: deu
Terbitan: , 2021
Subjects:
Online Access: https://zenodo.org/record/5577976
Daftar Isi:
  • Co3O4-Nanowürfel werden hinsichtlich ihrer intrinsischen elektrokatalytischen Aktivit-t gegengber der Sauerstoffevolutionsreaktion (OER) mittels Single-Entity-Elektrochemie untersucht. Die elektrochemische Rasterzellmikroskopie (SECCM) liefert Daten über die elektrokatalytische OER-Aktivität von mehreren einzelnen Bereichen der Oberfläche, die genau einen Co3O4-Nanowürfel bei einer vergleichsweisen großen Zahl solcher Einzelpartikelmessungen mit ausreichender statistischer Reproduzierbarkeit untersuchen. Messungen von einzelnen Co3O4-Nanowürfeln auf Nanoelektroden ermöglichen einen beschleunigten Stresstest durch die OER unter stark alkalischen Bedingungen mit Stromdichten von bis zu 5.5 A cm-2, und erlauben die Bestimmung von TOF-Werten von bis zu 2.8 x104 s-1x bei 1.92 V vs. RHE für Oberflächen-Co-Atome eines einzelnen kubischen Nanopartikels. Die Realisierung solch hoher Stromdichten in Kombination mit derTransmissions-Elektronenmikroskopie an identischer Stelle ermöglicht die Visualisierung der Bildung einer Oxy(hydroxid)-Oberflächenschicht während der Elektrokatalyse. Die Kombination zweier unabhängiger Single-Entity-Elektrochemie-Verfahren bildet die Grundlage für die Aufklärung der Struktur-Aktivitäts-Beziehungen einzelner Elektrokatalysator-Nanopartikel mit gut definierter Oberflächenstruktur.
  • Diese Forschung wurde von der Deutschen Forschungsgemeinschaft (DFG) im Rahmen des Sonderforschungsbereichs/Transregio 247 "Heterogene Oxidationskatalyse in der Flüssigphase" TRR 247 [388390466] (Projekte A2 und C3) sowie im Rahmen der deutschen Exzellenzstrategie EXC2033-390677874-RESOLV gefördert. Dieses Projekt wurde vom Europäischen Forschungsrat (ERC) im Rahmen des Forschungs- und Innovationsprogramms Horizon 2020 der Europäischen Union gefördert (Grant Agreement CasCat [833408]). Dem Team der Mechanischen Werkstatt der Fakultät fgr Chemie und Biochemie der Ruhr-Universität Bochum wird für den Beitrag bei der Entwicklung und dem Bau des Nanoelektroden-TEM-Halters gedankt. Wir danken Prof. Patrick Unwin von der University of Warwick für die Bereitstellung der ursprünglichen Steuerungssoftware (WEC-SPM) für unsere SECCM-Experimente. Open Access Veröffentlichung ermöglicht und organisiert durch Projekt DEAL.