Efecto de la incorporación de azufre en Ni2Mo3N sobre la HDS de tiofeno: Correlación entre la energía de adsorción y la conversión
| Main Authors: | KARLA MARTÍNEZ-FIGUEREDO, RAQUEL DEL TORO, DAVID COLL, PAULINO BETANCOURTFIGUEROA, ALBA B. VIDAL |
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| Format: | Article |
| Bahasa: | spa |
| Terbitan: |
, 2016
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| Subjects: | |
| Online Access: |
https://zenodo.org/record/4014199 |
Daftar Isi:
- En este trabajo se llevó a cabo un estudio teórico-experimental del efecto de la incorporación de azufre en la fase activa del catalizador Ni2Mo3N sobre la conversión de tiofeno en la reacción de HDS, con el fin de determinar la existencia de una correlación entre la energía de adsorción y la conversión de tiofeno. El nitruro de NiMo se sintetizó utilizando el método convencional de reacción a temperatura programada (TPRx). Se evaluó la conversión de tiofeno y se comprobó que la sulfuración es un paso primordial para la activación del nitruro de NiMo, ya que se observó una conversión de tiofeno de 21%, valor que representó el doble de la conversión mostrada por el catalizador sometido a un pre-tratamiento de reducción con H2. Se realizó un modelaje computacional basado en la teoría del funcional de la densidad (DFT) para evaluar la energía de adsorción de tiofeno en un modelo de superficie con y sin la incorporación de átomos de azufre. Se determinó que las superficies presulfuradas presentaron energías de adsorción moderadas (entre -6 y -7 kcal/mol) con respecto a las superficies sin la incorporación de azufre (entre -28 y 48 kcal/mol). También se evaluó la transferencia de densidad electrónica entre la superficie y la molécula de tiofeno y se observó que existe una mayor transferencia en la superficie sin azufre. Con los resultados obtenidos experimentalmente y a través de cálculos teóricos se puede inferir que la conversión obtenida puede estar relacionada con la fuerza con la que la molécula de tiofeno interacciona con la superficie del catalizador, que se refleja en los valores de energías de adsorción.
- In this work, it was carried out a theoretical and experimental study of the effect of sulfur incorporation on the active phase of Ni2Mo3N catalyst over thiophene conversion on the HDS reaction, in order to determine the existence of a correlation between the energy of adsorption and conversion thiophene. The NiMo nitride was synthesized using the conventional method of temperature-programmed reaction (TPRx). The conversion of thiophene was evaluated and it was found that the sulfidation seems to be primary step for the activation of the NiMo nitride, since it was observed a thiophene conversion of 21%, value which is twice higher than the value shown by the catalyst exposed to a pre-reduction treatment with H2. A computational modeling based on Density Functional Theory (DFT) calculations was performed to evaluate the energy of adsorption of thiophene in a surface model with and without the incorporation of sulfur. It was found that presulfided surfaces showed moderate adsorption energy (between -6 and -7 kcal/mol) compared to the surfaces without the incorporation of sulfur (between -28 and 48 kcal/mol). Through Experimental results and theoretical calculations could be inferred that the conversion obtained can be related to the strength with which the thiophene molecule interacts with the catalyst surface, which it reflected on the values of adsorption energies.